王賀祥1，彭炯1，葛震2，張永濤3，郭炳毅3，李忠山3
1.北京理工大學化學與化工學院，北京 102488；2.北京理工大學材料學院，北京 100081；3.西安北方惠安化學有限公司，西安 710302
摘要：在聚合物的雙螺杆擠出過程的研究中，采用數值模擬的方法可以克服傳統實驗方法的局限，可為擠出機的設計加工提供參考。回顧了近年來國內外對雙螺杆擠出過程數值模擬的研究成果，介紹了一維數學模型和三維數學模型對擠出過程進行數學描述的優缺點，從雙螺杆擠出機內部的流場特性、瞬態混合性能、停留時間分布以及反應擠出等方麵綜述了相關研究進展，並對雙螺杆擠出過程數值模擬的今後發展方向進行了展望。
關鍵詞：聚合物；加工；雙螺杆擠出；數值模擬
0前言
在聚合物混煉、造粒和反應擠出等加工過程中，雙螺杆擠出機因為具有良好的物料傳遞混合能力，便於控製停留時間和加熱溫度，以及可進行連續生產等優點，得到廣泛應用。在擠出過程中，由於聚合物熔體流變特性複雜和擠出機內部空間位置變化劇烈，使得對物料在螺杆中的輸送、熔融、混合等情況的研究十分困難[1]。在係統性理論認知尚未成熟的情況下，研究人員大多通過反複實驗對設計方法和操作工藝條件進行優化，不僅耗費大量人力物力，而且現有設備無法直接觀察到擠出機內部的流動情況[2]，對實驗所得結果難以進行分析驗證。
近年來，計算機模擬仿真技術的快速發展在塑料工程領域的應用日益增多[3]。將數學建模與實驗相結合，對雙螺杆擠出過程進行數值模擬，不僅可以獲得因設備條件限製而無法觀察到的齧合區物料流動情況，同時能夠從整體上建立起係統的擠出過程理論，為雙螺杆的開發應用提供進一步的理論指導。本文旨在從擠出過程的數學模型和數值模擬對象兩個方麵介紹這一領域的工作及進展。
01 擠出過程的數學模型
合理準確的數學模型的建立是進行數值模擬的基礎。由於擠出機內部存在著多物理場耦合，涉及的方程眾多，難以構建出兼顧所有情況的數學模型，因此在進行數值模擬時，要根據研究者的需求而做出一定的假設。考慮到聚合物的高黏特性，常見如下假設[4]：
（1）流體在流道內處於完全充滿狀態；
（2）流體的雷諾數較小，因此將流體的流動認為是層流流動；
（3）忽略重力、慣性力等體積力；
（4）流體為不可壓縮流體；
（5）流道壁麵不發生相對滑移。
1.1 一維數學模型
在計算能力受限的早期研究中，雙螺杆擠出機通常被簡化為一維的軸向擴散或多反應器串聯模型，物料的各物理量在軸向上的分布可通過一係列物料衡算和能量衡算得到。
1980年，Denson等[5]借助有限元（FEM）方法分析了等溫牛頓流體在雙螺杆擠出機中的流動行為，開發了流量計算的表達式，並使用螺杆轉速和螺杆半徑作為比例變量對運動方程和相關邊界條件進行了無量綱化處理。Szydlowski等[6]建立了雙螺杆內部流體的流量與壓力複合模型，描述了包括齧合區域在內的整根螺杆的速度場分布。Meijer[7]則將雙螺杆擠出機簡化為連續混合器模型，計算發現擠出過程中能量和溫升取決於熔體的黏度、螺杆的幾何形狀（輸送元件的位置和數量、捏合段、螺距、螺杆間隙和螺紋寬度等）以及螺杆旋轉速度，與有機玻璃壁雙螺杆擠出機中觀察到的實驗結果相符。Potente[8]使用一維仿真軟件SIMGA建立了一維數學模型，可對壓力、溫度、局部填充度、停留時間分布等物理量在齧合同向雙螺杆擠出機的分布進行數值模擬。Poulesquen[9]建立了化學工程方法與連續反應器模型相結合的一維停留時間分布（RTD）模型，並使用Ludovic軟件研究了螺杆轉速、進料速度和黏度對RTD的影響。
1.2 三維數學模型
對於擠出過程而言，一維數學模型本身過於簡化，隻能計算各種物性參數在軸向上的變化，而不考慮其在徑向上的變化，雖然這樣做使得計算量大大減少，但是對產品的實際生產所能提供的指導有限。Rau-wendaal[10]指出，對雙螺杆擠出機的研究不能隻關注常規螺紋元件處的流動行為，還必須包括齧合區，而這正是一維數學模型所無法描述的，因此建立更嚴密準確的三維數學模型十分有必要。
隨著數值計算方法的高速發展和高性能計算機的普及，借助計算流體力學（CFD）對雙螺杆擠出過程建立三維數學模型並進行數值模擬逐漸成為主流[11]。原本用解析方法不能求解的雙螺杆擠出問題，可通過流體流動的基本控製方程建立三維數學模型，對計算域進行離散化處理並生成計算網格，便可以得到速度、壓力、溫度等變量在複雜流場內的變化情況。
質量守恒方程[12]為：
動量守恒方程［12］為：
式中u——速度矢量
p——流體微元體上的壓力
τxx、τxy、τxz——因分子黏性作用而產生的作用在微元體表麵上的黏性應力τ的分子力
Fx、Fy、Fz——微元體的體積力
能量守恒方程［12］為：
式中
T——溫度
k——傳熱係數
Cp——流體的比熱容
ST——黏性耗散項
1992年，Yang等[13]借助流體動力學分析軟件包FI-DAP建立了ZSK-30同向雙螺杆擠出機齧合區域的三維模型，將多個不同幾何結構的元件進行組合，代表一個完整的混合循環，解決了與時間有關的流動邊界問題。Ishikawa等[14]使用有限元（FEM）方法將標準Galerkin方法和懲罰函數應用到雙螺杆數學模型中，同時在溫度場計算時使用Petrov-Galerkin方法避免計算結果出現數值振蕩，數值模擬得到的壓力隨軸向旋轉和溫度變化與實驗結果吻合度較高。彭炯[15]等采用Poly-flow軟件包中的MST（網格重疊技術）功能對雙螺杆齧合區進行了網格優化，對螺杆固體域和流道流體域分別進行網格劃分後再進行疊加處理，軟件在計算時可自動識別出真實流域，不僅解決了傳統建模方法下工作量過大的問題，而且更符合實際生產情況。Barrera等[16]同樣使用MST技術（圖1）研究了同向雙螺杆擠出過程中流量和壓力的關係，仿真結果表明，與在Ludovic中進行的一維模擬相比，使用Polyflow軟件進行的三維數值模擬下的流量-壓力曲線更為準確。Zhu等[17]在研究完全填充的螺杆元件中己內酯的聚合反應擠出過程時同時建立了一維模型和三維模型。仿真結果表明，一維模型僅在螺杆轉速較小，螺杆直徑較小，不考慮齧合區等特定條件下的計算結果較為準確，而三維數學模型則是更強大的仿真工具，可用於在更廣泛的工藝條件下求解物料混合特性、能量變化和反應擠出中的熱損失等結果。使用三維數學模型對計算機的計算能力提出了更高的要求。Mcguire等[18]提出並證明了雙螺杆擠出造粒過程的可變加權初始算法，與傳統方法相比，該算法可將模擬的計算成本降低多達兩個數量級。Grimard等[19]開發了一種基於質量平衡方程派生出的偏微分方程所組成的分布參數模型，並使用非線性模型預測控製方法（NMPC）進行補充，提高了該模型在具有複雜幾何形狀的擠出機中的適用性。Shirazian等[20]提出了使用人工神經網絡（ANN）方法進行的雙螺杆造粒的計算模型，考慮了具有變化的隱藏層，節點和激活功能的各種ANN配置，以確定用於預測過程的最佳模型。結果表明，在誤差範圍內，所開發的人工神經網絡模型能夠在不同工藝條件進行高精度的預測。
02 擠出過程的數值模擬對象
2. 1 流場特性分析
掌握物料在螺杆中的流動情況是開展擠出過程研究的基礎，因此早期雙螺杆擠出過程的數值模擬重點在於對其進行流場特性分析，如速度場、剪切速率場、溫度場等在螺杆不同結構參數工藝條件下的變化規律。
2001年，李鵬等[21]使用ANSYS有限元分析軟件分析了齧合同向雙螺杆擠出機的內部流場，在一定範圍內，增大螺杆元件的導程，流量、回流量、拉伸速率和剪切速率等流場特征量隨之增大。胡冬冬等[22]在全螺紋元件模型的流場分布的基礎上，進一步分析了速度場、壓力場等流場在不同厚度、錯列角的捏合塊組成的組合式螺杆中的分布規律。同時研究了加工兩種流變性質不同的聚合物時的流場分布規律，為其在工程領域的實踐提供了有效指導。Conzen等[23]使用基於有限體積法（FVM）的Fluent軟件對雙螺杆擠出機內部的溫度場進行穩態模擬與瞬態模擬，其中瞬態模擬下的溫度場分布與實驗結果顯示出更好的一致性。Salahu-deen等[24]使用自適應重網格疊加技術生成了高密度聚乙烯速度分布圖，分析了強二次流在雙螺杆擠出機混合區內產生的可能性。Zhu等[25]對假塑性牛頓流體的流場模型在流道內的速度分布規律進行了研究。仿真結果表明，速度分布在內壁處是均勻的，但在擠出機傳遞方向上增加，與實驗數據相符。
2. 2 瞬態混合性能分析
在聚合物的加工過程中，最終產品的性能受到共混物相態結構的影響，因此物料在螺杆中的混合質量是一個重要評價方麵。但由於現有的實驗設備無法追蹤到共混物界麵，導致擠出機中的分布混合過程很難從實驗中觀察到。利用數值模擬的方法，對已計算得到的流場特征量進行後處理，通過定義，如拉伸流動指數、特征剪切應力、平均剪切速率、平均拉伸速率等的混合指標[26-27]，可以從分散性混合與分布性混合兩個方麵[28]，定量地表征不同螺杆元件的瞬態混合性能。
Cheng等[29-30]通過跟蹤顆粒在雙螺杆擠出機中的運動軌跡，對螺杆中的分布式混合的動力學進行數值研究，使用長度和麵積拉伸比以及應變分布來表征分布物料混合的程度。Vill on等[31]和Lee等[32]提出使用表征流場混沌狀態的Lyapunov指數評價雙螺杆擠出機的混合性能。李鵬等[21]在模擬時依據剪切應力、拉伸速率及剪切速率的數值大小衡量混合效果優劣，結果發現剪切速率的數值大於拉伸速率，說明剪切流動雙螺杆中占主導地位。張澎湃[33]在ANSYS軟件中使用Fortran語言編製了自定義參數程序，並對流場參數進行後處理，得到了拉伸速率、剪切速率和剪切應力的具體數值。Connelly等[34]則提出采用混合指數（λMZ）來評價混合能力大小。Zhang等[35]在研究捏合塊的厚度、錯位角大小對混合效果的影響時，利用截麵拉伸率、瞬時混合效率和時間平均混合效率等進行表征。林樺等[36]建立了一個混合動力學模型，以平均解聚功作為一種新的表征方式，用以描述螺紋元件組的解聚能力及解聚效果，並求解了不同螺紋元件組對特定物料的混合效果。
2. 3 停留時間分布分析
聚合物在擠出過程中的混合狀態不僅與流動曆程相關，與其經曆的變形時間也密切相關[37]。瞬態混合特性沒有考慮物料在時間尺度上的累計混合特征[38]，為了深入研究雙螺杆擠出機的混合性能，還應采用累積混合指數來進行表征，其中最有效的是反映了物料在擠出機內部的熱、剪切和化學反應下時間曆史的停留時間分布。
Chen等[39-40]假設單元界麵間為理想混合狀態，利用統計學理論建立了動力學停留時間分布模型，並將其應用到非齧合異向雙螺杆擠出機上，計算結果與實驗結果擬合程度較好。Poulesquen等[41-42]提出了一種基於化學工程方法的停留時間分布（RTD）的理論模型，將理想反應堆和螺杆元件關聯起來，並使用Ludovic雙螺杆建模軟件進行數值模擬，獲得了喂料速度和物料黏度對RTD的影響，模型的預測與實驗數據相吻合。胡冬冬等[43]使用 Polyflow軟件對雙螺杆擠出機內部大量粒子運動軌跡進行了統計處理，並采用粒子示蹤分析（PTA）方法對螺杆中的動態混合過程進行了可視化模擬。Baron等[44]建立了以凹槽模型為基礎，用以預測反應擠出的停留時間分布數學模型，與其它模型相比，該模型考慮了化學反應存在時多組分混合的情況，並得到了不同組分的物料在擠出機內部的停留時間分布。
2. 4 反應擠出分析
在進行聚合物擠出加工時，如果擠出機內部同時發生一係列化學反應，那麽這一過程被稱為反應擠出[45]。反應擠出過程的數值模擬重點在於不同工藝條件對擠出的生成物質量的影響。與常規的擠出過程相比，反應擠出過程包含了化學反應，物質組成沿擠出方向不斷變化，形成了流動、傳熱和反應相互影響的複雜情況。如何引入化學反應並與流動過程進行耦合，從而從整體上考慮動量傳遞、熱量傳遞、質量傳遞以及化學反應對擠出過程的影響，是近年來反應擠出數值模擬研究領域的一大熱點。
Michaeli等[46-47]提出了一種設置便於螺杆幾何形狀和過程參數的針對反應器類型的分析過程模型，考察了聚酰胺6和聚對苯二甲酸乙二醇酯的反應性共混，並在實驗室和生產規模的機器上進行了實驗驗證。Strutt[48]分析了PFR模型、CSTR模型以及級聯式反應器模型這3種不同模型參數對化學反應與流體流動之間的耦合作用，並分別開發出相應程序對其進行優化，定量分析了擠出機內部的分子量分布。Choulak等[49]開發了針對各種操作條件下的壓力，填充比，溫度和摩爾轉化率以及停留時間分布預測了擠出機的瞬態和靜態行為的一維物理動力模型。通過以四丙氧基鈦為引發劑的對己內酯的活性聚合實驗來驗證模型的合理性，仿真結果以及與實驗數據吻合性較高。René等[50]在研究二異氰酸甲酯（MDI）與聚酯和1，4-丁二醇的混合物反應製得的非線性聚氨酯時，使用了一係列CSTR模型與動力學概率模型耦合。該模型計算了所有物種的濃度，並且可以計算數均分子量和重均分子量。Zhu等[51]提出使用層流擴散方程可代替己內酰的聚合動力學模型，從而將反應轉化率這一概念引入到反應擠出數值模擬工作中。仿真結果表明，在低轉化率下，反應熱在傳熱體係中處於主導地位。Tang等[52]研究了初始物種分布、旋轉速度和流速等工藝條件對平行反應的影響，並從化學反應工程的角度討論了混合與反應的關係。根據計算結果，操作參數直接影響到物料在螺杆內的混合、分離程度以及停留時間分布，從而間接影響到局部物質濃度和反應時間，因此具有對反應過程產生了顯著影響。Zong[53]在Tang的基礎上，研究了全螺杆、捏合塊和螺杆混合元件3種不同組合對擠出機內部分子量分布和溫度分布的影響。結果表明，不同螺杆元件幾何形狀的獨特會帶來不同的混合體驗，進而影響擠出產品的質量。2019年，Sun等[54]首次采用商業CFD代碼研究了螺杆旋轉速度、齧合塊交錯角度、進口流量、機筒初始溫度和反應進程對同向旋轉雙螺杆擠出機（TSE）中 PP/TiO2聚合過程的影響。根據數值模擬結果（圖2），擠出機混合效率，反應物的停留時間分布以及物料的進口溫度會影響本地反應物濃度，反應時間和反應速率，從而對轉換率有較大影響。提高螺杆旋轉速度和進量流速可縮短充分混合的時間，但這不利於反應的進行，增加齧合塊錯列角度則有利於反應的進行。
03 結語
研究雙螺杆擠出這類複雜的工藝過程，借助數值方法進行模擬仿真是不可缺少的一部分，其與實驗研究可以起到相互支持、相互促進的作用。數值模擬可以提供理論指導，從而有針對性地簡化實驗內容，減少重複性實驗，實驗研究則可以為數值模擬提供真實準確的數據，並驗證其合理性。
盡管聚合物擠出數值模擬在工程領域的應用越來越普及，但在模擬結果的準確性還可以從以下幾個方麵進一步拓展。（1）從聚合物流體模型來看，大多數文獻隻是將聚合物考慮為熔融態的黏性流體，而不考慮黏性對彈性形變的影響。耦合固體力學方程，可以將固體形變因素考慮進來，對進一步完善流場分析十分重要。（2）從邊界條件的設置來看，大多數數值模擬在數學建模部分忽略壁麵滑移。而在實際加工生產過程中，雙螺杆擠出機機筒與被聚合物之間是有相對滑移發生的，雖然忽略壁麵滑移導致的誤差在允許範圍內，但外加剪切應力場會影響滑移速度，滑移速度則會對機筒，螺杆和模具表麵的邊界條件產生影響，為了更加準確細致地描述聚合物在擠出過程中的行為，應該在建立數學模型時考慮壁麵滑移，更符合實際生產情況。（3）從數值算法角度的角度來看，由於雙螺杆擠出過程存在強烈的非線性關係以及複雜的輸入與輸出耦合關係，單一算法並不能完整描述其過程，因此在使用CFD 技術的基礎上，同時引入人工神經網絡等高級算法，才能更好地預測擠出過程。
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